利用可再生能源將CO2電化學(xué)還原為多碳（C2+）產(chǎn)物是實(shí)現(xiàn)可持續(xù)能源儲(chǔ)存和碳中和的重要途徑，但是在安培級(jí)電流密度下實(shí)現(xiàn)高C2+產(chǎn)物品法拉第效率（FE）還是一個(gè)挑戰(zhàn)。基于此，中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所張建玲研究員等人報(bào)道了一種堿性離子液體固定在銅上（Cu@AIL），以促進(jìn)CO2的深度還原。采用該策略，在電流密度為0.9 A·cm-2時(shí)，C2+ FE為81.4%，在-0.76 V下，半電池能量轉(zhuǎn)換效率為47.4%。特別是當(dāng)電流密度高達(dá)1.8 A·cm-2時(shí)，在-1.31 V下，C2+ FE達(dá)到71.6%。

通過(guò)DFT計(jì)算，作者研究了CO2RR在Cu@AIL上生成C2+產(chǎn)物的反應(yīng)機(jī)理。計(jì)算得出Cu@AIL和Cu上的CO2吸附能分別為-1.09和-0.72 eV，表明Cu@AIL對(duì)CO2的吸附能力大大提高。同時(shí)，作者計(jì)算了Cu@AIL上CO2RR和純Cu生成C2+產(chǎn)物的吉布斯自由能（ΔG）。首先，CO2在Cu和Cu@AIL上的吸附ΔG值分別為-1.06 eV和-1.43 eV，說(shuō)明Cu@AIL對(duì)CO2的吸附強(qiáng)于Cu。對(duì)于Cu@AIL和Cu，*CO2轉(zhuǎn)化為*COOH轉(zhuǎn)化的ΔG值分別為-0.20和0.15 eV，表明*CO2在Cu@AIL表面更容易被激活。*CO二聚成*OCCO被認(rèn)為是形成C2+產(chǎn)物的關(guān)鍵步驟。

Alkaline Ionic Liquid Microphase Promotes Deep Reduction of CO2 on Copper. J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c06860.