汽車尾氣中的碳顆粒(主要含有煙塵)是大氣污染的主要來源，導致嚴重的環(huán)境和健康問題。為了有效地解決這一問題，人們采用了顆粒過濾器和氧化催化劑相結(jié)合的催化后處理技術(shù)。這種方法在很大程度上依賴于在較低溫度范圍內(nèi)促進煙塵氧化的高效催化劑。 鉑(Pt)和鈀(Pd)金屬仍然是煙塵凈化商業(yè)催化劑中的主要活性組分，但這種對Pt/Pd的高度依賴大大增加了汽車尾氣后處理系統(tǒng)的成本。釕(Ru)金屬的成本僅為Pt/Pd的三分之一，并且有研究發(fā)現(xiàn)，Ru/CeO2催化劑中Ru與CeO2之間的強相互作用可以提高煙塵氧化反應的催化活性和熱穩(wěn)定性。因此，采用強的金屬-載體相互作用(SMSI)是提高Ru基催化劑穩(wěn)定性的合理策略。然而，制備具有最佳原子構(gòu)型的高效Ru基催化劑仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。

基于此，中國石油大學(北京)趙震、韋岳長、中國科學院化學研究所于曉琳和上海交通大學劉晰等采用氣泡輔助膜沉積(GBMD)方法，在納米花狀CeO2微球表面晶格位點上一步合成了穩(wěn)定的單原子Ru位點(Ru1/CeO2)，這些單原子Ru活性中心表現(xiàn)出顯著的熱穩(wěn)定性，提高了反應物(NO和O2)的活化效率。 在松散接觸模型下，具有Ru單中心的Ru1/CeO2催化劑在煙塵氧化過程中表現(xiàn)出優(yōu)異的本征催化性能(周轉(zhuǎn)頻率(0.218 h-1)是Ru納米粒子催化劑的9倍)，與商業(yè)Pt基催化劑相當。此外，單原子Ru1/CeO2催化劑在催化煙塵氧化過程中表現(xiàn)出優(yōu)異的CO2產(chǎn)物選擇性(> 99%)和顯著的耐久性。

汽車尾氣中的一氧化氮(NO)排放是不可避免的，它可以通過NO氧化成NO2促進煙塵顆粒的去除效率，并通過NO2輔助機制促進煙塵的氧化。通過綜合表征和密度泛函理論(DFT)計算，研究人員確定了Ru1/CeO2催化劑中的活性中心為原子分散的Ru1O5，以及Ru-O-Ce鍵內(nèi)強烈的界面電荷轉(zhuǎn)移。這些活性位點有助于形成關(guān)鍵的表面NO2*中間體，加速了NO氧化為NO2的速率，從而導致催化碳煙氧化過程中表觀活化能的顯著減少。 綜上，這項工作強調(diào)了在納米晶體上合成明確的催化單中心的優(yōu)勢，并結(jié)合原位DRIFTS和DFT計算對反應機理提供了有價值的見解。

A single site ruthenium catalyst for robust soot oxidation without platinum or palladium. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-42935-7